Ia mengasuh Timnas U-16 Indonesia hingga 31 Januari 2006.

Setelah itu, ia lantas melanglangbuana menjadi pelatih kepala di beberapa klub di Indonesia, seperti Persikoba Kota Batu, Metro FC, PON Jatim, Persik Kediri, Persisam Putra Samarinda, Persema Malang, Persebaya 1927, hingga Persebaya Surabaya.

Pada 1 Juli 2011, ia kembali merapat ke tim nasional dan menjabat sebagai asisten pelatih di Timnas U-23 Indonesia.

Kala itu, ia bekerja sama dengan pelatih kepala Beto Bianchi.

Pada 1 Agustus 2013, Aji Santoso dipercaya sebagai pelatih kepala Timnas U-23 Indonesia hingga 30 Juni 2015.

Di periode yang sama, ia juga ditunjuk menjadi pelatih kepala Timnas Indonesia Olympic Team.

Berikutnya, Aji Santoso kembali melanjutkan kiprahnya sebagai pelatih kepala di tingkat klub.

Tercatat, ia sempat mengarsiteki sejumlah klub seperti, Arema FC, Persela Lamongan, PSIM Yogyakarta, Persikabo 1973, hingga Persebaya Surabaya.

Menilik riwayatnya bersama Arema FC, Aji Santoso berhasil mencatatkn 7 kemenangan, 5 hasil imbang, serta 5 kali kalah dengan total 26 poin.

Di bawah asuhan Aji Santoso, rasio gol skuad Singo Edan berada di angka 15:16 (15 memasukkan/16 kemasukan).

Tak hanya itu, Aji Santoso berhasil mengantarkan Arema FC meraih gelar juara Piala Presiden 2017.

Sementara itu, ketika menjadi nahkoda Persebaya Surabaya, Aji Santoso berhasil mencatatkan 43 kemenangan, 22 hasil imbang, dan 26 kali kalah dengan total 151 poin.

Rasio gol yang ditorehkan skuad Bajul Ijo di bawah komando Aji Santoso, yakni 147:112 (147 memasukkan/112 kemasukan).

Lebih mengesankan lagi, Aji Santoso berhasil membawa Persebaya Surabay menduduki posisi kedua pada kalsemen akhir Liga 1 2019 dengan meraup 54 poin.

Pada 10 Juni 2024, Aji Santoso didapuk menjadi pelatih kepala PSPS Pekanbaru yang tengah berjuang di Liga 2 2024/2025.